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論文

Unoccupied conduction band of chloroaluminum phthalocyanine

池浦 広美*; 関口 哲弘

Japanese Journal of Applied Physics, 58(SI), p.SIIC04_1 - SIIC04_4, 2019/08

https://doi.org/10.7567/1347-4065/ab19a6
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Physics, Applied)

多結晶クロロアルミニウムフタロシアニン試料の非占有伝導帯の電子構造をCl K殻吸収端近傍のX線吸収分光法(XAS)により調べた。XASスペクトルは全電子収量(TEY)および部分オージェ電子収量(AEY)モードにより測定した。部分AEYスペクトルは光子エネルギーの関数として通常オージェ収量およびスペクテーターCl KL$$_{2,3}$$L$$_{2,3}$$オージェ収量をモニターし測定した。TEYスペクトルはデコンボリューションできないブロードなピーク形状を示した。一方、通常AEYスペクトルおよびスペクテーターAEYスペクトルにおいてCl 1s$$rightarrow$$$$sigma$$*(Cl-Al)遷移は2成分にピーク分割された。これら競合する2つの過程として内殻正孔に局在した内殻励起子および内殻正孔を有しない非局在化した伝導帯が関与すると解釈された。Cl K-edge XASにおいて伝導帯に起因するピークが観測されたことから、伝導帯形成にCl配位子の軸方向が関与していると推察された。実験結果はオリゴマー鎖状(-Al-Cl-Al-)に伝導帯電子移動が起こる可能性があることを示唆した。

論文

Application of X-ray nonlinear processes to the measurement of 10 fs to sub-ps of X-ray pulses

森林 健悟; 香川 貴司*; Kim, D. E.*

Journal of Physics B; Atomic, Molecular and Optical Physics, 38(13), p.2187 - 2194, 2005/07

https://doi.org/10.1088/0953-4075/38/13/011
 被引用回数：6 パーセンタイル：31.21(Optics)

2つの短パルスX線を$$Delta$$tの時間間隔だけあけてSi原子に照射し内殻励起,多重内殻励起からのX線数の計算を行った。多重内殻励起の生成は、多X線吸収、すなわち、X線非線形過程で生じることを用いて2つのX線パルスの重なりによるX線数の違いからパルス幅の測定ができる可能性を探った。200fsのX線パルスの場合、理論上、この方法で正確にパルス幅の測定ができるが、20fsパルスでは、100%以上の誤差が生じた。これは、内殻励起状態の寿命(25fs程度)がX線パルスと同程度であったためと予想される。すなわち、1つめのパルスで生成した(多重)内殻励起状態が2つのパルスが到着しても残っていれば、それが内殻電離を起こし、多重内殻励起状態からのX線数を増やすためであると考えられる。そこで、自動イオン化の時定数を1fs, 10fsとした場合のパルス測定の精度を計算した。20, 50, 80fsのX線パルス幅に対して、自動イオン化の時定数が1fsの場合は、この方法で正確な値を導くことができたが、自動イオン化の時定数が10fsになると算出した値は、それぞれ、28, 55, 80fsとなった。すなわち、この方法では、X線パルス幅よりも短い時定数の自動イオン化状態を持つ標的を取り扱う必要があることが明らかとなった。

論文

Decomposition of 2-deoxy-$$D$$-ribose by irradiation with 0.6 keV electrons and by 0.5 keV ultrasoft X-rays

藤井 健太郎; 赤松 憲; 横谷 明徳

International Journal of Radiation Biology, 80(11-12), p.909 - 914, 2004/11

https://doi.org/10.1080/09553000400017721
 被引用回数：9 パーセンタイル：52.68(Biology)

放射線のトラックエンドで生じる低エネルギー電子によって引き起こされるDNAダメージは、さまざまな過程を経て進むと考えられ、非常に複雑である。損傷を引き起こす線源として単色超軟X線を利用した内殻励起を用いることにより、このような複雑なプロセスをオージェ過程といった特定の過程を選択することが可能になる。本研究では軟X線及び低エネルギー電子線を照射することにより、2-deoxy-$$D$$-ribose分子の酸素K殻励起を行い、その後に生成する正イオンの脱離を四重極質量分析器によって観測した。それによると、538eVの軟X線照射によって、H$$^{+}$$,CH$$_{x}^{+}$$,C$$_{2}$$H$$_{x}^{+}$$,CO$$^{+}$$,CHO$$^{+}$$,CH$$_{2}$$OH$$^{+}$$及びC$$_{3}$$H$$_{x}$$O$$^{+}$$の脱離が観測された。一方、低エネルギー電子衝撃によって得られたマスパターンは、H$$^{+}$$イオン収量が比較的多い以外は、軟X線衝撃によって得られたスペクトルと良い一致を示した。両者の違いは軟X線と電子線の衝突モードの違いによるものと考えられる。このように、異なる線源による照射によって得られたデータを比較することによって、2-deoxy-$$D$$-riboseの分解を通して、DNA鎖切断や塩基損傷のメカニズムについてのディスカッションを行った。

論文

First principles study of core-hole effect on fluorine K-edge X-ray absorption spectra of MgF$$_{2}$$ and ZnF$$_{2}$$

山本 知之*; 溝口 照康*; 巽 一厳*; 田中 功*; 足立 裕彦*; 村松 康司; Gullikson, E. M.*; Perera, R. C. C.*

Materials Transactions, 45(7), p.1991 - 1993, 2004/07

https://doi.org/10.2320/matertrans.45.1991
 被引用回数：7 パーセンタイル：44.68(Materials Science, Multidisciplinary)

MgF$$_{2}$$とZnF$$_{2}$$のFKX線吸収スペクトルにおける内殻空孔の影響を第一原理計算で解析した。その結果、実験スペクトルは内殻空孔を考慮した計算によって再現することができた。また、計算におけるスーパーセルの大きさの効果も効いていた。

論文

X-ray emission from inner-shell ionization of Ne-like ions

森林 健悟; 香川 貴司*; Kim, D. E.*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 205, p.334 - 336, 2003/05

https://doi.org/10.1016/S0168-583X(02)01988-2
 被引用回数：7 パーセンタイル：46.83(Instruments & Instrumentation)

イオンの内殻励起電離過程にかかわる原子データとその応用に関する研究を行っているが、今回は、X線天文学への応用に関して考察を行う。2005年に衛星「Astro-E2」が打ち上げられるが、「あすか」など今までの衛星よりも分解能の良いX線検出器が搭載される予定である。これにより、今まで以上に高精度な原子データを用いれば、宇宙をより深く理解できることが予想される。ここでは、イオンの内殻励起電離過程にかかわる原子データがX線連星から発生するX線スペクトル解析に重要であることを示した。SイオンとFeイオンが黒体輻射場にあるときの内殻励起状態からのX線量を計算した。黒体輻射の温度が低いとき内殻励起状態から発生するX線量はHe$$alpha$$よりも非常に少ないが、温度が3keVを超えると両者は、ほぼ同じになる。これを種々の元素に対してX線量を評価することにより、光の温度を推測できる可能性があることを明らかにした。

論文

Short wavelength X-ray emission generated by high intensity laser irradiation on Xe clusters

森林 健悟

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 205, p.346 - 349, 2003/05

https://doi.org/10.1016/S0168-583X(02)01990-0
 被引用回数：2 パーセンタイル：21.31(Instruments & Instrumentation)

高強度レーザーをゼノンやクリプトンクラスターに照射すると、高温高密度状態が発生し、電子衝突電離過程により多価イオン及びその内殻励起状態,多重内殻励起状態が生成され、短波長X線が発生することが観測されている。ここでは、高強度レーザーをゼノンクラスターに照射したときの多価イオン生成過程、及びX線発生過程に関するシミュレーション研究を行った。電子密度を10$$^{22}$$/cm$$^{3}$$$$sim$$5$$times$$10$$^{25}$$/cm$$^{3}$$,電子温度を1$$sim$$40keVとして、X線発生量の密度・温度依存性を調べた。その結果、10$$^{23}$$cm$$^{-3}$$以上の密度,5keV以上の温度のとき、実験で観測されているようにXe$$^{35+}$$という高電荷イオンからのX線発生量が大きくなることがわかった。また、イオンの電荷が大きくなるにつれて、電子衝突電離断面積が小さくなり、それに伴って内殻励起状態の寿命が長くなり、その結果、X線量が増えることを明らかにした。X線量から評価した密度は、プラズマシミュレーションで算出される値よりも非常に大きい。今後、さらに、原子過程モデルを高精度にするために、電子衝突励起過程など他の高速原子過程を考慮する必要がある。

論文

Experimental technique for radiative-process-resolved X-ray absorption spectroscopy at the inner-shell excitation thresholds

村松 康司; 上野 祐子*; 佐々木 貞吉; Gullikson, E. M.*; Perera, R. C. C.*

Journal of Synchrotron Radiation, 8(2), p.369 - 371, 2002/03

https://doi.org/10.1107/S0909049500015867
 被引用回数：2 パーセンタイル：20.28(Instruments & Instrumentation)

新しい分光測定手法の開拓を目指し、モニターするX線の発光過程を識別した蛍光収量X線吸収スペクトル測定を試みた。分光測定はAdvanced Light Sourceの回折格子軟X線発光分光装置を用いて行い、位置敏感型検出器のウインド幅を各発光過程のX線スペクトル幅にあわせて調整することにより発光過程を識別した吸収スペクトルを得た。具体的には、グラファイトとh-BNにおける共鳴弾性X線と蛍光X線を区別した吸収スペクトルと、NiOのNiL吸収端においてL$$alpha$$線とL$$beta$$線を区別した吸収スペクトルを測定した。これにより、発光過程識別X線吸収分光法によって内殻励起における発光励起緩和過程及び電子構造に関する情報が得られることを示した。

論文

EXAFS spectra above Pb and Pt $${it K}$$ edges observed at low temperature

西畑 保雄; 水木 純一郎; 江村 修一*; 宇留賀 朋哉*

Journal of Synchrotron Radiation, 8, p.294 - 296, 2001/03

https://doi.org/10.1107/S0909049500015880
 被引用回数：7 パーセンタイル：43.47(Instruments & Instrumentation)

重い元素のK吸収端のEXAFSは高エネルギー領域での測定を行うことになる。高エネルギー領域では、吸収原子から放出される光電子の平均自由行程が短くなるため、一般にEXAFS信号は観測されにくい。ここでは、Pt(78.4keV)及びPb(88.0keV)の室温及び12KでのX線吸収スペクトルを測定し比較したので報告する。高エネルギーEXAFSは不確定性原理に起因するエネルギーのボケのために、高波数領域の解析を行うことなり、温度因子(デバイワーラー因子)の影響が大きい。また今回報告するPbのK吸収端のEXAFSはエネルギーの世界最高記録である。

論文

HF-STEX and RASSCF calculations on nitrogen K-shell X-ray absorption of purine base and its derivative

望月 祐志*; 小出 洋; 今村 俊幸; 武宮 博*

Journal of Synchrotron Radiation, 8(Part.2), p.1003 - 1005, 2001/03

アデニンとグアニン、この2つのプリン塩基分子は、DNAを構成する重要な化合物だが、これまでその物性は原子価電子によるものがおもに取り上げられてきた。原子価電子は非局在性が高いため、原子の局所的情報を得るには不向きである。一方、内殻電子にかかわるX線吸収スペクトルは、Xの局在性故に各原子の局所的化学環境が調べられている。この研究では、プリン塩基の窒素K殻スペクトルを、プリン環への化学修飾、水和などを組み合わせた一連の系へのHF-STEX,RASSCF計算によりシミュレーションし、窒素原子K殻吸収端エネルギーがいかにシフトするか系統的に評価する。この計算の遂行には大規模な並列処理にするが、将来さらに大型の計算も可能とするよう、異機種計算機上での分散並列への対応も合わせて進めている。

論文

Short wavelength X-ray emission from inner-shell excited states generated by high intensity laser irradiation on Kr, Xe clusters

森林 健悟; Zhidkov, A. G.; 佐々木 明; 周藤 佳子; 鈴木 慎悟*

Proceedings of 2nd International Conference on Inertial Fusion Sciences and Applications (IFSA 2001), p.1182 - 1185, 2001/00

短パルス高強度レーザーを数nmの大きさの巨大クラスターに照射することにより高温高密度電子状態を生成することが予測されている。この電子の衝突電離により内殻励起状態を形成し、X線を発生する。特に、クリプトンやゼノンのような高い原子番号の原子のクラスターの場合は、短波長X線が発生し、短波長X線源やX線レーザー源として注目されている。ここでは高温高密度状態でのクリプトン,ゼノンイオンの多価イオン及び、内殻励起状態の生成過程,内殻励起状態から発生する短波長X線発生に関して考察する。電子温度を数keV,電子密度を10$$^{22}$$~10$$^{23}$$/cm$$^{3}$$とする。考慮した原子過程としては電子衝突励起・電離,自動イオン化,輻射遷移である。この条件のもとでニッケル様イオンを初期状態とし、電子衝突で電離し、数100fs後の内殻励起状態などのポピュレーションを計算し、それからのX線発生のスペクトルを求める。ゼノンイオンに対して内殻(1s,2s,2p,3s,3p)電離過程を含む場合と含まない(3d電子だけが電離する)場合を計算した結果、前者のポピュレーションの方が三桁程度大きくなり、高温高密度電子状態では内殻電離過程が多価イオンに重要な役割を演じることがわかった。クリプトンクラスターの場合は、ナトリウム様やネオン様イオンのポピュレーションが大きくなることが観測されているが、基底状態のナトリウム様クリプトンイオン(1s$$^{2}$$2s$$^{2}$$2p$$^{6}$$3s)では内殻2p電子の電離断面積は最外殻3s電子の電離断面積よりも非常に大きく、ネオン様イオンでは2pの内殻励起状態と基底状態の間に反転分布を形成する可能性がある。

論文

Application of X-ray emission from inner-shell excited states and hollow atoms produced by high intensity laser irradiation

森林 健悟; 佐々木 明; Zhidkov, A. G.; 上島 豊; 周藤 佳子*; 香川 貴司*

Atomic Collision Research in Japan, No. 26, p.111 - 113, 2000/00

最近の高強度レーザーの発展に伴い、高輝度X線、高速電子、多価イオンなどの新しい励起源が利用できるようになりつつある。これらが固体や蒸気と相互作用すると内殻励起状態や中空原子を生成し、それからX線が発生する。今回は、このX線発生の原子過程とそれを用いた応用に関して議論する。高輝度X線源の場合は、マグネシウム蒸気を標的として場合の内殻電離型、中空原子型X線レーザーの実験系を提案した。高速電子源の場合は、内殻励起状態と中空原子のポピュレーションとレーザー強度との関係で計算した。多価イオン源の場合は、X線発生の原子過程が超高速(1fs程度)で起こること、及び、X線への変換効率は約0.03で高効率であることを明らかにした。10Jのレーザーを用いたとき発生するX線の個数は約10$$^{11}$$個と見積もられた。これはX線源として十分に機能する。

論文

Study of inner shell excitation effect on C-H dissociation in aromatic hydrocarbon solids

下山 巖

放射光, 12(4), p.59 - 60, 1999/09

http://www.jssrr.jp/journal/12-4.html

表面とバルクでの結合切断に関する内殻励起効果を調べるため、ベンゼン凝縮層の光刺激イオン脱離(PSID)の研究とアントラセン単結晶の色中心生成の研究を行った。ベンゼンのPSIDでは2次効果も含まれたTIY/AEYからC-H解離効率$$eta$$$$_{d}$$(h$$nu$$)を評価した。h$$nu$$=285eVの$$pi$$$$^{ast}$$(e$$_{2u}$$)$$leftarrow$$1sとh$$nu$$=287eVの$$sigma$$$$^{ast C-H}$$$$leftarrow$$1sの内殻共鳴励起において$$eta$$$$_{d}$$(287eV)/$$eta$$$$_{d}$$(285eV)$$sim$$4であった。AEICO分光法を用いて1次効果のみによる$$eta$$$$_{d}$$(h$$nu$$)を調べた結果$$eta$$$$_{d}$$(287eV)/$$eta$$$$_{d}$$(285eV)$$sim$$10であった。両者の結果より1次効果と2次効果の寄与率を求めることに成功した。アントラセン単結晶の色中心生成では炭素K端エネルギー領域において色中心生成量子効率$$eta$$$$_{c}$$(h$$nu$$)はわずかに内殻励起により増加する結果を得た。しかし、$$pi$$$$^{ast}$$$$leftarrow$$1sにおいてn$$_{c}$$(h$$nu$$)の抑制は観測されなかった。これらの結果よりバルクによりC-H解離効率では2次効果が表面よりも支配的であること結論した。

論文

内殻励起による芳香族炭化水素固体の放射線損傷の研究

下山 巖

放射線化学, (68), p.17 - 21, 1999/09

http://ci.nii.ac.jp/naid/10010162882

表面とバルクでの結合破壊に関する内殻励起効果を調べるため、ベンゼン凝縮層の光刺激イオン脱離(PSID)の研究とアントラセン単結晶の色中心生成の研究を行った。ベンゼンのPSIDでは2次効果も含まれたTIY/AEYからC-H解離効率$$eta$$$$_{d}$$(h$$nu$$)を評価した。h$$nu$$=285eVの$$pi$$$$^{ast}$$(e$$_{2u}$$)$$leftarrow$$1sとh$$nu$$=287eVの$$sigma$$$$^{ast C-H}$$$$leftarrow$$1sの内殻共鳴効果において$$eta$$$$_{d}$$(287eV)/$$eta$$$$_{d}$$(285eV)$$sim$$4であった。AEPICO分光法を用いて1次効果のみによる$$eta$$$$_{d}$$(h$$nu$$)を調べた結果$$eta$$$$_{d}$$(287eV)/$$eta$$$$_{d}$$(285eV)$$sim$$10であった。両者の結果より1次効果と2次効果の寄与率を求めることに成功した。アントラセン単結晶の色中心生成では炭素K端エネルギー領域において色中心生成量子効率$$eta$$$$_{c}$$(h$$nu$$)はわずかに内殻励起により増加する結果を得た。しかし、$$pi$$$$^{ast}$$$$leftarrow$$1sにおいて$$eta$$$$_{c}$$(h$$nu$$)はあまり抑制されなかった。これらの結果よりバルクにおけるC-H解離効率では2次効果が表面よりも支配的であると結論した。

論文

The Mechanism of fragmentation and desorption pathways via multi-hole states of chemisorbates as studied by ion-ion-coincidence method

関口 哲弘; 関口 広美*; 田中 健一郎*

Atomic Collision Research in Japan, (23), p.84 - 85, 1997/00

電子励起による固体表面からのイオン種の脱離過程は、二次イオン質量分析(SIMS)及び電子刺激脱離(ESD)などの表面分析における重要かつ基礎的な過程である。本研究は選択励起されたSi(100)表面上の吸着ギ酸分子(DC00-)の分解及び脱離課程を光イオン・光イオン・コインシデンス分光法により調べた。C$$^{+}$$-D$$^{+}$$コインシデンス収量の励起エネルギー依存性を詳細に測定し、敷居エネルギー等を決定した。C$$^{+}$$-D$$^{+}$$は炭素内殻励起で生じ、酸素内殻励起ではほとんど増加を示さない。また二電子イオン化(shake-off)の断面積が一電子イオン化(normal)に比較して10%以下であるにもかかわらず、C$$^{+}$$-D$$^{+}$$収量はshake-off領域でnormal領域の2倍以上に増加した。このことから、脱離前駆体のイオン価数及び初期光励起における内殻ホールの位置がどの原子にあるか等がイオン脱離反応において重要であることが見い出された。

論文

Ion desorption induced by site-selective excitation of oxygen 1s electrons

関口 広美*; 関口 哲弘

Atomic Collision Research in Japan, (23), p.82 - 83, 1997/00

光刺激イオン脱離収量の内殻吸収端微細構造(PSID-NEXAFS)スペクトルは特定の表面吸着種の空軌道の性質等の局所的情報を与えると期待されている。本研究においては、Si基板に単分子吸着したDCOO吸着種からの酸素内殻励起領域におけるPSID-NEXAFSを高分解能軟X線分光器を用いて測定した。結合エネルギーの化学シフトを利用して、二種類の酸素を選択して内殻励起し、それぞれの励起で起こる脱離反応収量の違いを調べた。ヒドロキシ基酸素(-O-)の励起によりCDO$$^{+}$$イオン収量が増加し、カルボニル基酸素($$>$$C=O)の励起ではCD$$^{+}$$収量が増加した。このことから選択励起された原子の近傍で優先的に結合切断及び脱離が起こることが明らかにされた。また、O$$^{+}$$収量はカルボニル基酸素の励起で増加した。この結果は、ヒドロキシ酸素が基板のSi原子に直接結合しているため励起エネルギーが基板に散逸したためと考えられる。

論文

Comparison between electron yield, PSD ion yield, and surface pipico yield in near C and O K-edge XAFS in condensed methyl formate-D

関口 哲弘; 関口 広美*; 小尾 欣一*; 田中 健一郎*

J. Phys., IV, 7, p.505 - 506, 1997/00

ギ酸メチル吸着系の炭素(C)および酸素(O)K殻励起により起こる光刺激イオン脱離反応をパルス放射光を利用した飛行時間質量分析(TOF)法により調べた。CおよびO 1s内殻電子励起によりH$$^{+}$$,D$$^{+}$$,CH$$_{n+}$$,O$$^{+}$$,OCH$$_{n+}$$(n=0~3)などの脱離イオン種がTOFスペクトル上で帰属された。また、これらのイオン収量の励起波長依存性を定量的に測定した結果、いくつかの共鳴内殻励起で励起状態における電子構造を顕著に反映して脱離収量が増加することがわかった。脱離機構を更に調べるため、脱離イオン同士での光イオン-光イオン-コインシデンス(PIPICO)実験を試みた。その結果(H$$^{+}$$-CH$$_{n+}$$),n=0~2コインシデンス・ピークが観測され、またCH$$_{n+}$$イオン収量の励起スペクトルと一致した。このことから、脱離イオン収量の共鳴励起増強効果のモデルとして表面上での多価イオン生成が関与していることが示された。

論文

Applications of a photoion-photoion-coincidence technique to the study of photon-stimulated ion-desorption process following K-shell excitation

関口 哲弘; 関口 広美*; 田中 健一郎*

Surface Science, 390(1-3), p.199 - 203, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0039-6028(97)00549-9
 被引用回数：4 パーセンタイル：33.04(Chemistry, Physical)

放射光励起によって引き起こされるイオン脱離反応は表面反応の解明や表面状態および構造に関する知見を与えるものとして近年注目を集めている。イオン脱離反応の機構をより深く理解するためには、励起により表面上に生成する多電荷イオン中間体をなるべく直接的に観測することが望ましい。本研究は気相の光化学反応過程を調べるのによく用いられる手法である光イオン・光イオン・コインシデンス分光法を表面反応に応用することにより多電荷イオン中間体の反応挙動を調べたものである。H$$_{2}$$O/Si(100),DCOOD/Si(100)DCOOCH$$_{3}$$ multilayer試料の結果を示すとともに、各々の結果を比較した。その結果(1)コインシデンスの励起スペクトルは多電子励起領域で大きな増加を示すこと、(2)これら励起スペクトルの立上がり敷居エネルギーは吸着種と基板(又は周囲吸着種)との相互作用を反映して、各々大きく異なること、等が見出された。

論文

Enhanced photon stimulated ion-desorption yields from chemisorbed molecules through bond-selective core-electron excitation

関口-池浦 広美*; 関口 哲弘; 田中 健一郎*

Physical Review B, 53(19), p.12655 - 12658, 1996/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.53.12655
 被引用回数：28 パーセンタイル：79.44(Materials Science, Multidisciplinary)

Si(100)上に化学吸着した重水素置換したギ酸からの光刺激イオン脱離反応について結合を選択したC 1s電子励起によって研究を行った。各イオン収量は励起エネルギーに強く依存し、特定の反結合性軌道への励起によって選択された結合が切れ、それによりイオン収量が増大することを見い出した。結果は吸着系での内殻イオン脱離に対して提出された2ホール1電子反応機構の妥当性を示した。更に$$sigma$$$$^{ast}$$(C-D)/3S Rydberg混合励起状態に相当する共鳴ピークで、D$$^{+}$$ピークは$$sigma$$$$^{ast}$$(C-D)価電性励起に、CD$$^{+}$$ピークはRydberg性励起に分離されることが見出された。また、INDO/CI分子軌道法による励起電子状態理論との比較を行い脱離機構を考案した。

論文

Inner-shell excitation and state-specific ion-desorption from condensed methyl formate

関口 哲弘; 関口 広美*

Atomic Collision Research in Japan, 0(22), p.89 - 90, 1996/00

ギ酸メチル分子のいくつかの内殻励起状態における波動関数が各官能基や結合に局在しているという研究背景を元に、高エネルギー分解能の軟X線分光器により内殻励起状態を選択励起することにより「結合を選択した光化学反応」の可能性を検討した。実験手法としてはパルス放射光を用い、同位体置換ギ酸メチルの吸着系から脱離するイオン種を飛行時間質量分析法により観測した。各イオン収量の励起スペクトルは吸収スペクトルとかなり異なり、イオン脱離確率が初期内殻励起にかなり依存していることが見出された。特にD$$^{+}$$とCH$$_{n+}$$イオン脱離確率が大きく増加した励起はC 1s(CH$$_{3}$$)$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{ast}$$(O-CH$$_{3}$$)とC 1s(C=O)$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{ast}$$(C-D)といった反結合性軌道への電子遷移による結果であると解釈された。この結果は励起エネルギーを変化させることにより分子内の反応部位(サイト)を任意に選択することができる可能性があることを示したものである。

論文

State-specific ion desorption from DCOO/Si(100) by C 1s core excitation

池浦 広美*; 関口 哲弘; 田中 健一郎*

Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 80, p.121 - 124, 1996/00

https://doi.org/10.1016/0368-2048(96)02937-4
 被引用回数：4 パーセンタイル：26.09(Spectroscopy)

高分解能放射光源による状態を選別した内殻励起を行い、X線吸収端微細構造領域における軟X線光化学反応を調べた。Si(100)上に化学吸着させたDCOO分子から内殻励起により脱離するイオン・フラグメント種をパルス放射光を利用した飛行時間質量分析法により検出及び同定を行うことに成功した。C 1s内殻励起によりD$$^{+}$$、CDO$$^{+}$$、O$$^{+}$$、CD$$^{+}$$などのイオン種がかなりの信号量で観測された。更に、各イオン生成物分布の励起エネルギー依存性を測定した結果、各イオン種の脱離確率が初期励起にかなり依存することが見出された。特にD$$^{+}$$収量とCDO$$^{+}$$収量がそれぞれ$$sigma$$$$^{ast}$$(C-D)と$$sigma$$$$^{ast}$$(C-O)共鳴励起で選択的かつ顕著に増加した。この結果は空軌道の反結合性が脱離に寄与していることを示している。

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